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Dopo aver frequentato il Malvern College e la Tonbridge School, Crowley, si iscrisse al college dell’Università di Cambridge, dapprima, con l’intento di studiare filosofia, ma in seguito scelse di studiare letteratura inglese. In questo periodo felice, grazie anche alla morte del padre che gli aveva lasciato un ingente eredità, e non solo, ma anche la libertà di avere un proprio pensiero religioso, Crowley chiuse definitivamente con la religione, ed a proposito di questo scrisse:
“La Chiesa Anglicana […] era sembrata un’opprimente tirannia, tanto orribile quanto quella dei Confratelli di Plymouth: meno ragionevole e più ipocrita”.
“Quando scoprii che (frequentare) la cappella era obbligatorio reagii immediatamente. Il decano più giovane mi richiamò perché io non frequentavo la cappella, cosa che certamente non avevo intenzione di fare, poiché ciò comportava alzarsi presto. Mi giustificai sulla base del fatto che io ero stato educato presso i Confratelli di Plymouth. Il decano mi chiese di venire a visitarlo occasionalmente ed a discutere dell’argomento, ed io ebbi la sbalorditiva impudenza di scrivergli che “il seme piantato da mio padre, annaffiato dalle lacrime di mia madre, avrebbe potuto dimostrarsi una pianta troppo difficoltosa da estirpare persino con la sua eloquenza ed i suoi insegnamenti”.
Nel dicembre 1896 Crowley cominciò ad interessarsi di occultismo e misticismo, alla lettura di libri di alchimia, misticismo, magie e paranormale. Nel 1868 entrò a far parte dell’Ordine Ermetico dell’Alba Dorata, la Golden Dawn, un’organizzazione esoterica, dove in pochi anni divenne il maggior esponente. La Golden Dawn si occupava principalmente di sperimentare la forza di volontà dell’individuo e di raggiungere livelli inconsci molto profondi, Crowley grazie a questo scoprì che tramite particolari simboli era possibile far vibrare le corrispondenti “corde” del nostro subconscio.